Sinh ra tại Barcelona, Catalunya, Bellerín khởi nghiệp tại đội trẻ của câu lạc bộ Barcelona. Anh chuyển đến Arsenal vào mùa hè năm 2011[2] và ký hợp đồng chuyên nghiệp đầu tiên với câu lạc bộ nước Anh vào tháng 7 năm 2013.[3] Bellerín có trận ra mắt trong cuộc làm khách trước West Bromwich Albion ở vòng ba của cúp Liên đoàn bóng đá Anh vào ngày 25 tháng 9 năm 2013; anh vào sân ở phút thứ 95 thay thế Mikel Arteta trong chiến thắng ở loạt sút lân lưu sau khi hòa 1-1.[4] Hai tháng sau Bellerín gia nhập đội bóng ở Championship Watford với bản hợp đồng cho mượn hai tháng; anh có trận ra mắt đối đầu Yeovil Town tám ngày sau khi ký hợp đồng.[5] Bản hợp đồng cho mượn tại Watford được gia hạn đến cuối mùa giải,[6] nhưng Arsenal đã gọi lại anh vào tháng 2 năm 2014.[7]

Sau những ca chấn thương của Mathieu Debuchy, Calum Chambers và Nacho Monreal, Bellerín có trận ra mắt Champions League vào ngày 16 tháng 2 năm 2014 trong thất bại sân khách 2-1 trước Borussia Dortmund.[8] Anh ghi bàn thắng đầu tiên cho Arsenal vào ngày 1 tháng 2 băn 2015, trong chiến thắng 5-0 trước Aston Villa,[9] và bàn thắng thứ hai vào ngày 4 tháng 4 khi mở ra thắng lợi 4-1 trước Liverpool mặc dù đã gây ra quả phạt đền bởi pha phạm lỗi với Raheem Sterling.[10]